海洋生态与环境科学重点实验室知识库

边缘海具有复杂的生物地球化学过程，其生态环境变化对全球碳循环、氮循环和海洋服务功能具有重要影响。长江口及邻近海域作为我国重要的陆架边缘海，其季节性低氧等海洋生态环境问题一直是备受关注的焦点。但受到调查时间和调查方法等因素的限制，缺乏对近海低氧长时间尺度变化特征的认识，因此探索合适的生物地球化学指标揭示海洋低氧的长期变化规律及海洋生态环境变化就显得尤为重要。甘油二烷基甘油四醚（glycerol dialkyl glycerol tetraethers，GDGTs）是一种重要的脂类化合物，其作为古菌和细菌细胞膜脂的重要成分，已被报道能够有效指示海洋生态环境的变化，广泛用于海洋、湖泊和陆地古环境的重建。本学位论文聚焦古菌膜脂类异戊二烯GDGTs（isoGDGTs）对长江口及邻近海域底层溶解氧的指示与潜在应用这一关键科学问题，将室内沉积物培养实验与海洋环境应用相结合，探究了isoGDGTs对于DO的响应机制，系统分析了长江口及邻近海域颗粒物和表层沉积物中isoGDGTs的组成、分布及来源，重点探讨了表层沉积物中isoGDGTs对长江口及邻近海域底层水体低氧环境的响应，并初步提出了基于isoGDGTs组成的GDGT-0/泉古菌醇（Cren）指标用于指示长江口底层水体溶解氧水平低氧现象的指示作用与潜在应用。获得的主要成果和结论如下：

（1）基于不同DO浓度下的沉积物培养实验，发现培养前后总核心GDGTs（CL-GDGTs）及各组分的含量均有所降低，且随着DO浓度的降低，Cren的相对丰度略有增加而GDGT-0则相对减少，造成GDGT-0/Cren比值降低；完整极性GDGTs（IPL-GDGTs）的含量在培养后有所增加，且随着DO浓度降低，IPL-Cren和IPL-GDGT-0的含量均有所增加，对应于古菌群落中好氧奇古菌相对丰度的降低和厌氧古菌深古菌相对丰度的增加，与低氧条件下奇古菌倾向于产生多环的IPL-Cren，而相对丰度增加的深古菌产生了更多的IPL-GDGT-0有关。

低氧条件下，核心GDGTs（CL-GDGTs）和完整极性（IPL-GDGTs）各组分的浓度和相对丰度均发生变化。培养后CL-GDGTs的浓度较培养前均降低，而IPL-GDGTs的浓度较培养前均升高。随着DO浓度的降低，CL-GDGTs浓度降低。低氧条件下IPL-GDGTs总浓度高于有氧条件，IPL-GDGTs主要以MH-GDGTs为主。在总体的IPL-GDGTs库中，Cren相对丰度占比最高，占IPL-GDGTs总量的42%左右，GDGT-0次之，约占30%。随着DO浓度的降低，GDGT-0的相对丰度变化微小，可忽略不计；Cren的变化幅度也较小，但总体上呈现增加的趋势；GDGT-1呈现增加的趋势。随着DO浓度的降低，古菌群落也发生改变，奇古菌的相对丰度减少，DPANN超级门和深古菌的相对丰度略有增加。作为GDGT-0的主要产生者，低氧条件下深古菌的相对丰度增加，且伴随着IPL-GDGT-0浓度增加。而作为Cren的主要产生者，低氧条件下奇古菌的相对丰度降低，由于奇古菌在低氧条件下倾向于产生多环的GDGTs，含四个环戊烷的IPL-Cren浓度随奇古菌相对丰度的降低而增加。有氧条件下CL-Cren的降解速率高于CL-GDGT-0，且在低氧条件下奇古菌倾向于产生多环的IPL-GDGT-Cren，但奇古菌相对丰度较小，因此随着DO浓度降低，CL-GDGTs相对丰度变化较小，%GDGT-0有降低的趋势，%Cren有升高的趋势。沉积物中古菌GDGTs的环化率（Ring Index, RI）随DO浓度降低而增大，可能是由于在低氧条件即能量限制时，合成GDGTs的前体化合物双香叶基香叶基甘油磷酸（digeranylgeranylglyceryl phosphate，DGGGP）形成环戊烷以节省2个电子，使得古菌产生高环化度GDGTs，从而增加GDGTs的环化率，增加细胞膜的致密性，减少能量消耗。培养实验沉积物的环境代用指标RI，GDGT-0/Cren，GDGT-0/(GDGT-0+Cren)和Cren/(GDGT-0+Cren)与底层DO的强相关性（R²=0.89）显示了这些参数可作为DO变化的潜在代用指标。

（2）基于夏季长江口及其邻近海域颗粒物与表层沉积物中GDGTs的含量与组成，构建了表层沉积物中GDGT-0/Cren比值与底层DO的定量响应关系，提示GDGT-0/Cren具有指示夏季长江口及邻近海域底层DO变化的潜力。研究发现长江口及其邻近海域颗粒物GDGTs的含量随水深的增加而增加，同时表层沉积物中的GDGT-2/GDGT-3和GDGT-0/Cren比值均与底层颗粒物相近，表明沉积物中GDGTs主要来源于底层颗粒物的沉降输入。在剔除受陆源有机质输入影响较大的站位后（有机质来源BIT指标>0.2），研究区域表层沉积物中GDGT-0/Cren比值与底层DO具有较好的正相关性（R²=0.57, p<0.01），提示其具有重建夏季长江口及邻近海域底层DO演化进程的潜力。

在长江口及邻近海域表层沉积物和悬浮颗粒物中，共检测到6种isoGDGTs的化合物，包括GDGT-0、GDGT-1、GDGT-2、GDGT-3、Cren及Cren的异构体(Cren`)。悬浮颗粒物中，总isoGDGTs的含量变化范围为0.7~46.4 ng/L，整体上呈现出由表层到底层升高的分布趋势，这与奇古菌在底层丰度最高的分布趋势一致。长江口及邻近海域表层沉积物中总isoGDGTs的浓度范围为6.2~452.8 ng/g，平均值为252.4 ng/g。整体上呈现出由长江口内向外海方向升高的趋势，这与isoGDGTs主要是海洋来源的研究结论一致。对沉积物和悬浮颗粒物中的GDGT-2/GDGT-3和GDGT-0/Cren分析，沉积物GDGT-2/GDGT-3和GDGT-0/Cren的值均与底层颗粒物的值相近，且沉积物isoGDGTs浓度低于底层颗粒物，说明沉积物中的isoGDGTs主要来源于底层悬浮颗粒物的沉降。

分析长江口及邻近海域的沉积物isoGDGTs与底层水DO之间的关系，发现沉积物%GDGT-0、%Cren和GDGT-0/Cren与底层DO的关系并不明显。而对于基于Cren和支链GDGTs（brGDGTs）相对丰度的BIT指数小于0.2的海域，%GDGT-0与DO的相关性较弱（R²=0.24）而%Cren与GDGT-0/Cren与DO的相关性相对明显，R²分别为0.61和0.57。GDGT-0/Cren作为GDGTs来源的指标，当其小于2时，说明isoGDGTs来源于奇古菌；且GDGT-0/Cren的比值又同时反映了%GDGT-0和%Cren的共同变化，因此在受陆源输入影响较小的边缘海，GDGT-0/Cren具有作为DO代用指标的潜力。未来还需结合颗粒物与表层沉积物中古菌生物群落和完整极性GDGTs的分析，进一步阐明GDGTs指示DO的机制及适用性。